章士钊幼年在家读私塾。13岁时在长沙买到一部《柳宗元文集》,从此攻读柳文。16岁在亲戚家为童子师。1901年寄读于武昌两湖书院,在此结识黄兴。后执教于朱启钤家私塾。1902年入南京陆师学堂学军事。次年进上海爱国学社,5月任上海《苏报》主笔,由于该报连续登载章太炎等人的反清文章,7月被查封；8月他与陈独秀、张继等人又创办《国民日报》,建立大陆图书译印局。同年冬与黄兴等组织华兴会,从事反清活动。1904年2月,与杨守仁等在上海建立爱国协会,任副会长。因密谋起义被捕,后在蔡锷等人营救下保释。1905年入东京正则学校习英语。1908年赴英国入爱丁堡大学学法律、政治,兼攻逻辑学。1911年武昌起义后返国,次年春抵南京,受黄兴、于右任之邀,任上海《民立报》主笔,兼江苏都督府顾问；9月又与王无生另创《独立周报》。1913年为二次革命草拟宣言书,7月由孙中山任命为讨袁军秘书长。二次革命失败后逃往日本。1914年5月在东京与陈独秀等创办《甲寅》杂志,提倡共和,反对袁世凯；7月任欧事研究会书记。1916年5月肇庆军务院成立,任秘书长,并兼两广都督司令部秘书长；6月黎元洪继任总统,赴北京与黎洽商善后。1917年11月,任北京大学文科研究院教授,兼图书馆主任,并被选为国会众议员。1918年5月任护法军政府秘书长。次年在上海举行南北和平会议,当选南方代表。1921年春赴欧洲考察政治,翌年归国,任北京国立农业专门学校校长。1923年6月离京赴上海。10月曹锟贿选为总统,章时任上海《新闻报》主笔,撰文痛斥受贿议员。1924年11月任段祺瑞执政府司法部总长。次年4月兼教育部总长；7月发行《甲寅》周刊,反对新文化运动。1927年李大钊蒙难时,章曾设法营救。1928年国民革命军光复北京后,因章系执政府之高级官员,曾被通缉,乃赴欧洲游历。1930年受张学良之聘回国,任沈阳东北大学文学院教授,次年任院长,“九一八”事变后,回沪执行律师业务。1934年任上海法学院院长。1937年4月任冀察政务委员会委员、法制委员会主席。抗日战争爆发后,留居上海租界,不久前往香港,后赴重庆。从1938年6月起,历任第一、二、三、四届国民参政会参政员。1945年抗战胜利后,毛泽东主席到重庆与国民党谈判战后问题；“双十”协定签字后,毛因事滞留重庆,章乃以“三十六计走为上策”向毛进言。1946年回上海,续任律师；同年11月当选为制宪国民大会代表。1948年行宪后,当选为立法院立法委员。1949年4月,受李宗仁代总统委派与邵力子、张治中、黄绍竑、刘斐同来北平,与中国共产党举行和平谈判。因国民党政府拒绝签订双方代表草拟的协定,乃留居北平。继而去香港；6月致函程潜,劝说程、陈(陈明仁)起义。9月出席中国人民政治协商会议第一届全体会议。新中国成立后,任政务院政治法律委员会委员,并被推选为政治协商会议第一届全国委员会委员和第二、三届全国委员会常委。先后当选为第一、二、三届全国人民代表大会代表、第三届全国人大常委。1951年7月被聘任为中央文史研究馆副馆长,1959年10月任馆长。晚年以大部分时间从事文史研究工作,并曾在中国人民大学汉语教研室讲授柳文。既而以其研究心得,集为《柳文指要》一书。章士钊之政论文章,秀健峻洁,风格特异,虽议论纵横,而条理井然。是继梁启超“新民体”后又一新制。其于书法,早年不甚擅长,晚年则甚精于行楷与隶书,气质内敛、雍容醇正,自是高手。又其晚年曾刻意为诗,居重庆时,一、二年间,曾作诗数千首,洵为文坛奇迹。